Llegan a Toledo los primeros hermanos de la mano del canónigo Don Joaquín de Lamadrid, tras haber conocido a los maristas y su obra en Madrid por medio del Hno. Congal.
Dado que no había religiosos enseñantes en la ciudad, el mismo sacerdote hospedó a un hermano, preparando todo lo necesario para la instalación de la obra en la ciudad. El cardenal Sancha y Hervás concedió el permiso de instalación en junio de 1903.
El primer director fue el Hno. María Lorenzo, que, acompañado de los Hnos Fleurit y Venceslao, alquilaron una casa en el nº 14 de la calle del Locum, por 720 pesetas al año, en el centro de Toledo.
Empezó el curso 1903-1904 con tres alumnos externos, además de 9 huérfanos del Asilo del canónigo Lamadrid. En enero de 1904 el Hno. María Lorenzo es sustituido como director por el Hno. Elías José que estuvo en el cargo hasta 1906.
En 1972 fue nombrado director el Hno. Nemesio García Salas. Directorado a caballo entre el viejo colegio de Alfonso XII y el nuevo en el barrio de Buenavista. Al poco tiempo de su toma de posesión recibe la visita del Hno. Consejero Nacional y del Hno. Provincial que vienen a ver el terreno donde probablemente se construirá el Colegio.
El 15 de mayo comienzan las obras para la construcción de un Centro con 2 unidades de preescolar, 16 de E.G.B. y 6 de B.U.P., con un total de 960 puestos escolares.
Se clausura aquí una etapa muy fructífera en la que durante 60 años pasaron por sus aulas más de 15.000 alumnos toledanos.
El día 15 se septiembre de 1975 se inicia la puesta en marcha del nuevo colegio en Buenavista, con algunas molestias lógicas como el traslado de material y diversos enseres ya que la Comunidad continúa de momento en el viejo centro.
El internado, tan tradicional en el Colegio, va a quedar suprimido. También destacar las incorporaciones de nuevos profesores y profesoras. Pasó el Colegio de un sitio muy precario para las actividades colegiales a un gran centro moderno y dotado de todas las instalaciones para el funcionamiento: numerosas pistas de deportes, incluido el primer polideportivo cubierto de la ciudad de Toledo, amplios jardines, nuevos laboratorios, espaciosas y luminosas aulas, aula polivalente, biblioteca, etc.
Poco a poco se fueron incrementando el número de clases y alumnos hasta superar la cifra de 1.000.